초원심분리를 사용하여 선택된 Bi2Te3 나노플레이트와 탄소 나노튜브를 기반으로 한 유연한 나노복합체 필름의 높은 열전 성능

Scientific Reports 13권, 기사 번호: 3010(2023) 이 기사 인용

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300K에 가까운 유연성과 고성능을 갖춘 열전 발전기는 사물 인터넷(IoT) 장치용 자체 지원 전원 공급 장치에 사용될 수 있는 잠재력을 가지고 있습니다. 텔루르화비스무트(Bi2Te3)는 높은 열전 성능을 보이고, 단일벽탄소나노튜브(SWCNT)는 뛰어난 유연성을 보인다. 따라서 Bi2Te3와 SWCNT의 복합재는 최적의 구조와 높은 성능을 나타내야 합니다. 본 연구에서는 Bi2Te3 나노플레이트와 SWCNT를 기반으로 한 유연한 나노복합체 필름을 유연한 시트에 드롭 캐스팅한 후 열 어닐링하여 제조했습니다. Bi2Te3 나노플레이트는 용매열법을 이용하여 합성하였고, SWCNT는 초성장법을 이용하여 합성하였다. SWCNT의 열전 특성을 향상시키기 위해 계면활성제를 이용한 초원심분리를 수행하여 적합한 SWCNT를 선택적으로 얻었다. 이 프로세스는 얇고 긴 SWCNT를 선택하지만 결정성, 키랄성 분포 및 직경을 고려하지 않습니다. Bi2Te3 나노플레이트와 얇고 긴 SWCNT로 구성된 필름은 초원심분리 없이 얻은 SWCNT를 포함하는 필름보다 6배 더 높은 높은 전기 전도성을 나타냈습니다. 이는 SWCNT가 주변 나노플레이트를 균일하게 연결했기 때문입니다. 역률은 6.3μW/(cm·K2)였으며, 이는 이것이 최고의 성능을 발휘하는 유연한 나노복합체 필름 중 하나임을 나타냅니다. 이 연구 결과는 IoT 장치에 자립형 전원 공급 장치를 제공하기 위해 열전 발전기에 유연한 나노복합체 필름을 적용하는 것을 뒷받침할 수 있습니다.

박막 열전 발전기(TEG)는 센서 및 사물 인터넷(IoT) 장치1,2,3,4용 전원 공급 장치로서 점점 더 많은 관심을 받고 있습니다. TEG는 인체, 산업 폐열, 자연열5,6,7 등 다양한 열원으로부터 전력을 생산합니다. 센서 및 IoT 장치용 전원 공급 장치는 유연성과 작은 크기를 가져야 하지만 높은 전력을 생성할 필요는 없습니다8. 센서 및 IoT 장치의 요구 사항은 박막 TEG의 특성과 일치합니다. TEG의 효율은 ZT = σS2T/κ로 정의되는 무차원 성능 지수(ZT)와 PF = σS2로 정의되는 역률(PF)로 표현되는 열전 재료의 성능에 직접적으로 의존합니다. 여기서 σ, S, κ는 각각 전기 전도도, 제벡 계수, 열전도도입니다.

열전 재료 중에서 텔루르화비스무트(Bi2Te3)와 탄소나노튜브(CNT)가 앞서 언급한 응용 분야의 주요 후보입니다. Bi2Te3는 1950년대에 개발되었으며 300 K9,10 부근에서 가장 높은 열전 성능을 나타냅니다. Bi2Te3는 공간군 \(D_{3d}^{5} (R\mathop 3\limits^{ - } m)\)을 갖는 능면체 테트라다이마이트형 결정 구조를 가지며, 단위 셀은 육각형으로 설명됩니다. 이 구조로 인해 Bi2Te3 결정은 용액 공정에서 육각형 나노플레이트로 성장합니다. Bi2Te3 나노플레이트는 직경이 약 1μm이고 두께는 수십 나노미터입니다. 이 구조는 저차원 효과와 양자 크기 효과로 인해 열전 성능 향상에 기여합니다. 이전 연구에서는 육각형 Bi2Te3 나노플레이트가 다양한 조건에서 용매열 합성을 통해 합성되었고 Bi2Te3 나노플레이트 필름은 드롭 캐스팅20,21,22,23을 사용하여 제조되었습니다. 또한 CNT는 1991년에 제조된 다중벽 CNT(MWCNT)와 1993년에 제조된 단일벽 CNT(SWCNT)로 분류됩니다24,25. MWCNT는 금속성 특성을 나타내고 SWCNT는 구조에 따라 금속성 또는 반도체성 특성을 나타내며 키랄 지수(n,m)26를 특징으로 합니다. 반도체 특성을 가진 SWCNT는 열전 재료로 사용되었습니다. SWCNT의 성능은 Bi2Te3에 비해 떨어지지만 SWCNT는 유연성, 내열성, 무독성 등 우수한 특성을 가지고 있습니다. 따라서 많은 연구자들이 SWCNT의 열전 성능을 향상시키려는 시도를 해왔다32,33,34,35,36.

97.0%, Fujifilm Wako Chemical Co.) without further purification. Bi2Te3 nanoplates were fabricated according to the following procedure: 0.4 g of PVP was dissolved in ethylene glycol (18 mL), followed by the addition of Bi2O3 (20 mM), TeO2 (70 mM), and 2 mL of NaOH solution (5.0 M). The resulting precursor solution was then sealed in an autoclave. The autoclave was then heated and maintained at 200 °C for 4 h, with stirring at 500 rpm. After the synthesis, the products were allowed to cool naturally below 70 °C. The products were then collected by centrifugation and washed several times with distilled water and absolute ethanol. Finally, the products were dried under a vacuum at 60 °C for 24 h./p>

99%, ZEON) were used as SWCNTs. The dispersion solution was prepared by adding 0.5 wt.% of SGCNT powder in 6 mL of ethanol, followed by homogeneously dispersing it using an ultrasonic homogenizer (Emerson SFX25) at 20 W for 45 min. As a surfactant, 2 mL of a sodium dodecylbenzene sulfonate (SDBS) standard solution (Fujifilm Wako Co.) was added to the dispersion solution, followed by stirring at 500 rpm for 30 min using a stirrer (AZ-1 Corporation DP-1L). The dispersion solution (3 mL) was placed in a centrifuge tube, and ultracentrifugation was performed at a rotation speed of 46,000 rpm (average force of 88,000 g) for 1 h. The weight fraction of SWCNTs in the supernatant layer was approximately 10% of the initial amount of SWCNTs used in the solution./p>